Dvimatės medžiagos, tokios kaip grafenas, yra patrauklios tiek įprastoms puslaidininkių programoms, tiek besiformuojančioms lanksčios elektronikos programoms.Tačiau dėl didelio grafeno atsparumo tempimui lūžta esant mažam įtempimui, todėl sudėtinga pasinaudoti nepaprastomis elektroninėmis tempimo elektronikos savybėmis.Siekdami užtikrinti puikų nuo deformacijos priklausomą skaidraus grafeno laidininkų veikimą, tarp sukrautų grafeno sluoksnių sukūrėme grafeno nanoslinkius, vadinamus daugiasluoksniais grafeno / grafeno ritiniais (MGG).Esant įtempimui, kai kurie ritinėliai sujungė suskaidytus grafeno domenus, kad išlaikytų prasiskverbiantį tinklą, kuris užtikrino puikų laidumą esant didelėms deformacijoms.Trisluoksnės MGG, paremtos ant elastomerų, išlaikė 65% savo pradinio laidumo esant 100% deformacijai, kuri yra statmena srovės tekėjimo krypčiai, o trisluoksnės grafeno plėvelės be nanoslinkčių išlaikė tik 25% pradinio laidumo.Ištempiamo anglies tranzistoriaus, pagaminto naudojant MGG kaip elektrodus, pralaidumas buvo > 90% ir išlaikė 60% pradinės srovės išėjimo esant 120% įtempimui (lygiagrečiai krūvio transportavimo krypčiai).Šie labai tamprūs ir skaidrūs visos anglies tranzistoriai gali sudaryti sąlygas sudėtingai tampriai optoelektronikai.
Ištempiama skaidri elektronika yra auganti sritis, kuri turi svarbių pritaikymų pažangiose biointegruotose sistemose (1, 2), taip pat gali būti integruota su ištempiama optoelektronika (3, 4), kad būtų galima gaminti sudėtingą minkštą robotiką ir ekranus.Grafenas pasižymi labai pageidaujamomis atominio storio, didelio skaidrumo ir didelio laidumo savybėmis, tačiau jo pritaikymas tamprioms reikmėms trukdo dėl polinkio įtrūkti esant mažoms deformacijoms.Mechaninių grafeno apribojimų įveikimas gali suteikti naujų funkcijų ištempiamuose skaidriuose įrenginiuose.
Dėl unikalių grafeno savybių jis yra tvirtas kandidatas į naujos kartos skaidrius laidžius elektrodus (5, 6).Palyginti su dažniausiai naudojamu skaidriu laidininku, indžio alavo oksidu [ITO;100 omų kvadratiniam (kv.) esant 90 % skaidrumui ], vienasluoksnis grafenas, išaugintas cheminiu garų nusodinimu (CVD), pasižymi panašiu lakštų atsparumo (125 omų/kv.) ir skaidrumo (97,4 %) deriniu (5).Be to, grafeno plėvelės pasižymi nepaprastu lankstumu, palyginti su ITO (7).Pavyzdžiui, ant plastikinio pagrindo jo laidumas gali būti išlaikytas net esant 0,8 mm lenkimo spinduliui (8).Siekiant dar labiau pagerinti jo, kaip skaidraus lankstaus laidininko, elektrines charakteristikas, ankstesniuose darbuose buvo sukurtos grafeno hibridinės medžiagos su vienmačiais (1D) sidabro nanovamzdeliais arba anglies nanovamzdeliais (CNT) (9–11).Be to, grafenas buvo naudojamas kaip mišrių dimensijų heterostruktūrinių puslaidininkių (pvz., 2D masinio Si, 1D nanolaidų / nanovamzdelių ir 0D kvantinių taškų) (12), lanksčių tranzistorių, saulės elementų ir šviesos diodų (LED) elektrodai (13). –23).
Nors grafenas parodė daug žadančių rezultatų lanksčios elektronikos srityje, jo taikymas ištemptoje elektronikoje buvo apribotas dėl mechaninių savybių (17, 24, 25);grafeno standumas plokštumoje yra 340 N/m, o Youngo modulis – 0,5 TPa (26).Stiprus anglies ir anglies tinklas nesuteikia jokių energijos išsklaidymo mechanizmų taikomai deformacijai, todėl lengvai įtrūksta esant mažiau nei 5 % deformacijų.Pavyzdžiui, CVD grafenas, perkeltas ant elastingo polidimetilsiloksano (PDMS) substrato, gali išlaikyti savo laidumą tik esant mažesnei nei 6% deformacijai (8).Teoriniai skaičiavimai rodo, kad glamžymas ir skirtingų sluoksnių sąveika turėtų stipriai sumažinti standumą (26).Pranešama, kad sudėjus grafeną į kelis sluoksnius, šis dviejų ar trijų sluoksnių grafenas yra ištempiamas iki 30 %, o jo atsparumo pokytis yra 13 kartų mažesnis nei vieno sluoksnio grafeno (27).Tačiau šis ištempimas vis dar yra žymiai prastesnis už moderniausius ištempiamus laidininkus (28, 29).
Tranzistoriai yra svarbūs ištempiamose programose, nes jie leidžia atlikti sudėtingą jutiklio nuskaitymą ir signalo analizę (30, 31).PDMS tranzistoriai su daugiasluoksniu grafenu kaip šaltinio / nutekėjimo elektrodais ir kanalo medžiaga gali išlaikyti elektrinę funkciją iki 5% įtempimo (32), o tai yra žymiai mažesnė už mažiausią reikalaujamą vertę (~50%) nešiojamiems sveikatos stebėjimo jutikliams ir elektroninei odai ( 33, 34).Neseniai buvo ištirtas grafeno kirigami metodas, o skystu elektrolitu apribotas tranzistorius gali būti ištemptas iki 240% (35).Tačiau šiam metodui reikalingas suspenduotas grafenas, o tai apsunkina gamybos procesą.
Čia mes pasiekiame labai ištemptus grafeno įrenginius, tarp grafeno sluoksnių įterpdami grafeno ritinius (~1–20 μm ilgio, ~ 0,1–1 μm pločio ir ~ 10–100 nm aukščio).Manome, kad šie grafeno ritinėliai gali suteikti laidžių kelių grafeno lakštų įtrūkimams tiltuoti ir taip išlaikyti aukštą laidumą esant įtempimui.Grafeno ritiniams nereikia papildomos sintezės ar apdorojimo;jie natūraliai susidaro šlapio pernešimo procedūros metu.Naudodami daugiasluoksnius G / G (grafeno / grafeno) ritinius (MGG), grafeno ištemptus elektrodus (šaltinis / nutekėjimas ir vartai) ir puslaidininkius CNT, galėjome parodyti labai skaidrius ir labai ištemptus visos anglies tranzistorius, kuriuos galima ištempti iki 120 % įtempimo (lygiagrečiai įkrovimo krypčiai) ir išlaiko 60 % pradinės srovės išėjimo.Tai iki šiol labiausiai ištempiamas skaidrus anglies tranzistorius ir suteikia pakankamai srovės neorganiniam šviesos diodui valdyti.
Kad būtų galima naudoti didelio ploto skaidrius ištemptus grafeno elektrodus, pasirinkome CVD išaugintą grafeną ant Cu folijos.Cu folija buvo pakabinta CVD kvarco vamzdžio centre, kad grafenas augtų iš abiejų pusių, sudarydamas G / Cu / G struktūras.Norėdami perkelti grafeną, pirmiausia sukimo būdu padengėme ploną poli(metilmetakrilato) (PMMA) sluoksnį, kad apsaugotume vieną grafeno pusę, kurią pavadinome viršutiniu grafenu (kita grafeno pusė – atvirkščiai), o vėliau visa plėvelė (PMMA / viršutinis grafenas / Cu / apatinis grafenas) buvo mirkoma (NH4) 2S2O8 tirpale, kad būtų išgraviruota Cu folija.Apatinės pusės grafenas be PMMA dangos neišvengiamai turės įtrūkimų ir defektų, leidžiančių ėsdintuvui prasiskverbti (36, 37).Kaip parodyta 1A pav., veikiant paviršiaus įtempimui, išlaisvinti grafeno domenai susivyniojo į ritinius ir vėliau pritvirtinami prie likusios viršutinės G/PMMA plėvelės.Viršutiniai G / G ritinėliai gali būti perkelti ant bet kokio pagrindo, pvz., SiO2 / Si, stiklo ar minkšto polimero.Pakartojus šį perkėlimo procesą kelis kartus ant to paties substrato, gaunamos MGG struktūros.
(A) Scheminė MGG, kaip ištempiamo elektrodo, gamybos procedūros iliustracija.Perkeliant grafeną, Cu folijos užpakalinė grafeno dalis buvo sulaužyta ties ribomis ir defektais, susukta į savavališkas formas ir tvirtai pritvirtinta prie viršutinių plėvelių, sudarydama nanoskopus.Ketvirtajame animaciniame filme vaizduojama sukrauta MGG struktūra.(B ir C) Vieno sluoksnio MGG didelės skiriamosios gebos TEM apibūdinimas, daugiausia dėmesio skiriant atitinkamai vienasluoksniam grafenui (B) ir slinkties (C) regionui.(B) įdėklas yra mažo padidinimo vaizdas, rodantis bendrą vienasluoksnių MGG morfologiją TEM tinkle.(C) įdėklai yra intensyvumo profiliai, paimti išilgai paveikslėlyje nurodytų stačiakampių langelių, kur atstumai tarp atominių plokštumų yra 0,34 ir 0,41 nm.(D ) Anglies K krašto EEL spektras su pažymėtomis būdingomis grafinėmis π* ir σ* smailėmis.(E) Vieno sluoksnio G / G slinkčių atkarpinis AFM vaizdas su aukščio profiliu išilgai geltonos punktyrinės linijos.(F–I) Trijų sluoksnių G optinė mikroskopija ir AFM vaizdai be (F ir H) ir su slinkčiais (G ir I) atitinkamai ant 300 nm storio SiO2/Si substratų.Reprezentatyvūs ritinėliai ir raukšlės buvo paženklinti, siekiant pabrėžti jų skirtumus.
Norėdami patikrinti, ar ritinėliai iš prigimties yra valcuotas grafenas, atlikome didelės skiriamosios gebos perdavimo elektronų mikroskopijos (TEM) ir elektronų energijos nuostolių (EEL) spektroskopijos tyrimus su vienasluoksnėmis viršutinės G / G slinkties struktūromis.1B paveiksle parodyta šešiakampė vienasluoksnio grafeno struktūra, o įdėklas yra bendra plėvelės morfologija, padengta vienoje TEM tinklelio anglies skylėje.Vienasluoksnis grafenas apima didžiąją tinklelio dalį, o esant kelioms šešiakampių žiedų krūvoms atsiranda keletas grafeno dribsnių (1B pav.).Priartindami prie atskiro slinkties (1C pav.), pastebėjome daug grafeno gardelės pakraščių, kurių atstumas tarp grotelių yra 0,34–0,41 nm.Šie matavimai rodo, kad dribsniai yra atsitiktinai suvynioti ir nėra tobulas grafitas, kurio gardelės atstumas yra 0, 34 nm „ABAB“ sluoksniuose.1D paveiksle parodytas anglies K krašto EEL spektras, kuriame smailė esant 285 eV kyla iš π * orbitos, o kita apie 290 eV yra dėl σ * orbitos perėjimo.Galima pastebėti, kad šioje struktūroje dominuoja sp2 sujungimas, patvirtinantis, kad ritinėliai yra labai grafiški.
Optinės mikroskopijos ir atominės jėgos mikroskopijos (AFM) vaizdai suteikia įžvalgos apie grafeno nanoscrolls pasiskirstymą MGG (1 pav., E–G ir S1 ir S2 pav.).Slinktys atsitiktinai paskirstomos paviršiuje, o jų tankis plokštumoje didėja proporcingai sukrautų sluoksnių skaičiui.Daugelis ritinėlių yra susipynę į mazgus ir pasižymi nevienodu aukščiu nuo 10 iki 100 nm.Jie yra 1–20 μm ilgio ir 0,1–1 μm pločio, priklausomai nuo jų pradinių grafeno dribsnių dydžio.Kaip parodyta 1 pav. (H ir I), ritinėliai yra žymiai didesni nei raukšlės, todėl tarp grafeno sluoksnių yra daug šiurkštesnė sąsaja.
Norėdami išmatuoti elektrines savybes, grafeno plėveles su slenkančiomis struktūromis arba be jų sudėliojome į 300 μm pločio ir 2000 μm ilgio juosteles, naudodami fotolitografiją.Dviejų zondų atsparumas kaip deformacijos funkcija buvo matuojamas aplinkos sąlygomis.Slinkties buvimas sumažino monosluoksnio grafeno varžą 80%, o pralaidumas sumažėjo tik 2,2% (S4 pav.).Tai patvirtina, kad nanoscrolls, kurių srovės tankis yra iki 5 × 107 A/cm2 (38, 39), daro labai teigiamą elektrinį indėlį į MGG.Tarp visų vieno, dviejų ir trijų sluoksnių paprasto grafeno ir MGG trijų sluoksnių MGG laidumas yra geriausias, jo skaidrumas yra beveik 90%.Norėdami palyginti su kitais grafeno šaltiniais, aprašytais literatūroje, mes taip pat išmatavome keturių zondo lakštų varžas (S5 pav.) ir išvardijame jas kaip pralaidumo funkciją esant 550 nm (S6 pav.) 2A pav.MGG laidumas ir skaidrumas yra panašus arba didesnis nei dirbtinai sukrauto daugiasluoksnio paprasto grafeno ir sumažinto grafeno oksido (RGO) (6, 8, 18).Atkreipkite dėmesį, kad dirbtinai sukrauto daugiasluoksnio paprasto grafeno lakštų atsparumas iš literatūros yra šiek tiek didesnis nei mūsų MGG, tikriausiai dėl jų neoptimizuotų augimo sąlygų ir perdavimo metodo .
(A) Kelių grafeno tipų keturių zondų lakštų varža, palyginti su pralaidumu, esant 550 nm, kai juodi kvadratai žymi vieno, dviejų ir trijų sluoksnių MGG;raudoni apskritimai ir mėlyni trikampiai atitinka daugiasluoksnį paprastą grafeną, išaugintą ant Cu ir Ni iš Li ir kt.(6) ir Kim et al.(8), atitinkamai, ir vėliau perkeliama į SiO2/Si arba kvarcą;ir žali trikampiai yra RGO vertės skirtingais redukciniais laipsniais, palyginti su Bonaccorso ir kt.(18).(B ir C) Normalizuotas mono-, dviejų ir trisluoksnių MGG ir G varžos pokytis kaip statmenos (B) ir lygiagrečios (C) įtampos srovės tekėjimo krypčiai funkcija.(D) Normalizuotas dvigubo sluoksnio G (raudonas) ir MGG (juodas) atsparumo pokytis, esant ciklinei deformacijų apkrovai iki 50 % statmenos deformacijos.(E) Normalizuotas trijų sluoksnių G (raudonas) ir MGG (juodas) atsparumo pokytis, veikiant ciklinei deformacijai iki 90 % lygiagrečios deformacijos.(F) Normalizuotas vieno, dviejų ir trijų sluoksnių G bei dviejų ir trijų sluoksnių MGG talpos pokytis kaip deformacijos funkcija.Įdėklas yra kondensatoriaus struktūra, kurioje polimero substratas yra SEBS, o polimero dielektrinis sluoksnis yra 2 μm storio SEBS.
Norėdami įvertinti nuo deformacijos priklausomą MGG veikimą, grafeną perkėlėme ant termoplastinio elastomero stireno-etileno-butadieno-stireno (SEBS) substratų (~ 2 cm pločio ir ~ 5 cm ilgio), o laidumas buvo matuojamas, kai substratas buvo ištemptas. (žr. Medžiagos ir metodai) tiek statmenai, tiek lygiagrečiai srovės tekėjimo krypčiai (2 pav., B ir C).Nuo deformacijos priklausomas elektrinis elgesys pagerėjo įtraukus nanoscrolls ir padidėjus grafeno sluoksnių skaičiui.Pavyzdžiui, kai įtempimas yra statmenas srovės tekėjimui, vienasluoksnio grafeno atveju, pridėjus slinkčių, įtampa elektros trūkimo metu padidėjo nuo 5 iki 70%.Trisluoksnio grafeno atsparumas deformacijai taip pat žymiai pagerėjo, palyginti su vienasluoksniu grafenu.Naudojant nanoslinkius, esant 100 % statmenai deformacijai, trisluoksnės MGG struktūros atsparumas padidėjo tik 50 %, palyginti su 300 % trisluoksnio grafeno be slinkčių.Ištirtas pasipriešinimo pokytis veikiant ciklinei deformacijų apkrovai.Palyginimui (2D pav.), paprastos dvisluoksnės grafeno plėvelės atsparumas padidėjo maždaug 7,5 karto po ~ 700 ciklų esant 50% statmenai įtampai ir vis didėjant įtampai kiekviename cikle.Kita vertus, dvisluoksnio MGG atsparumas padidėjo tik apie 2, 5 karto po ~ 700 ciklų.Taikant iki 90% įtempimo lygiagrečia kryptimi, trijų sluoksnių grafeno atsparumas padidėjo ~ 100 kartų po 1000 ciklų, o trisluoksnio MGG - tik ~ 8 kartus (2 pav. E).Važiavimo dviračiu rezultatai parodyti pav.S7.Santykinai greitesnis pasipriešinimo padidėjimas lygiagrečios deformacijos kryptimi yra dėl to, kad įtrūkimų orientacija yra statmena srovės tekėjimo krypčiai.Atsparumo nuokrypis pakrovimo ir iškrovimo metu atsiranda dėl SEBS elastomerinio pagrindo viskoelastinio atsistatymo.Stabilesnį MGG juostelių pasipriešinimą važiuojant dviračiu lemia dideli ritinėliai, galintys sujungti įtrūkusias grafeno dalis (kaip pastebėjo AFM), padedant išlaikyti prasiskverbimo kelią.Šis laidumo palaikymo prasiskverbimo būdu reiškinys anksčiau buvo aprašytas įtrūkusių metalų arba puslaidininkių plėvelių ant elastomerinių substratų (40, 41).
Norėdami įvertinti šias grafeno plėveles kaip vartų elektrodus ištempiamuose įrenginiuose, padengėme grafeno sluoksnį SEBS dielektriniu sluoksniu (2 μm storio) ir stebėjome dielektrinės talpos pokytį kaip deformacijos funkciją (žr. 2F pav. ir papildomas medžiagas detales).Pastebėjome, kad paprastų vienasluoksnių ir dvisluoksnių grafeno elektrodų talpos greitai sumažėjo, nes prarandamas grafeno laidumas plokštumoje.Priešingai, MGG ir paprasto trisluoksnio grafeno talpos padidino talpą dėl deformacijos, ko tikimasi dėl dielektrinio storio sumažėjimo dėl deformacijos.Numatytas talpos padidėjimas labai gerai atitiko MGG struktūrą (S8 pav.).Tai rodo, kad MGG yra tinkamas kaip vartų elektrodas ištampantiems tranzistoriams.
Norėdami toliau tirti 1D grafeno slinkties vaidmenį elektros laidumo deformacijų tolerancijai ir geriau kontroliuoti atskyrimą tarp grafeno sluoksnių, grafeno ritinius pakeisti panaudojome purškiamais CNT (žr. Papildomą medžiagą).Norėdami imituoti MGG struktūras, nusodinome trijų tankių CNT (ty CNT1
(A iki C) trijų skirtingų CNT tankių AFM vaizdai (CNT1
Norėdami geriau suprasti jų, kaip ištemptos elektronikos elektrodų, galimybes, sistemingai ištyrėme MGG ir G-CNT-G morfologijas esant įtempimui.Optinė mikroskopija ir skenuojanti elektroninė mikroskopija (SEM) nėra veiksmingi apibūdinimo metodai, nes abiem trūksta spalvų kontrasto, o elektronų skenavimo metu SEM gali atsirasti vaizdo artefaktų, kai grafenas yra ant polimero substratų (S9 ir S10 pav.).Norėdami in situ stebėti įtemptą grafeno paviršių, surinkome AFM matavimus ant trisluoksnių MGG ir paprasto grafeno, perkėlus ant labai plono (~ 0, 1 mm storio) ir elastingo SEBS substrato.Dėl vidinių CVD grafeno defektų ir išorinių pažeidimų perkėlimo procese ant įtempto grafeno neišvengiamai susidaro įtrūkimai, o didėjant įtampai, įtrūkimai tapo tankesni (4 pav., A–D).Priklausomai nuo anglies pagrindu pagamintų elektrodų sudėties struktūros, įtrūkimai turi skirtingą morfologiją (S11 pav.) (27).Daugiasluoksnio grafeno įtrūkimų ploto tankis (apibrėžiamas kaip įtrūkimo plotas / analizuojamas plotas) yra mažesnis nei vienasluoksnio grafeno po deformacijos, o tai atitinka padidėjusį MGG elektrinį laidumą.Kita vertus, dažnai pastebimi slinktys, užtaisantys plyšius, o tai suteikia papildomų laidių takų įtemptoje plėvelėje.Pavyzdžiui, kaip pažymėta 4B pav., platus ritinys perėjo per trisluoksnio MGG plyšį, bet paprastame grafene slinkimo nepastebėta (4 pav., E–H).Panašiai CNT taip pat užtaisė grafeno įtrūkimus (S11 pav.).Plyšio ploto tankis, slinkties ploto tankis ir plėvelių šiurkštumas apibendrinti 4K pav.
(A iki H) In situ AFM vaizdai iš trijų sluoksnių G/G slinkčių (A iki D) ir trisluoksnių G struktūrų (E iki H) ant labai plono SEBS (~ 0,1 mm storio) elastomero esant 0, 20, 60 ir 100 % įtampa.Reprezentatyvūs įtrūkimai ir slinktys yra pažymėti rodyklėmis.Visi AFM vaizdai yra 15 μm × 15 μm plote, naudojant tą pačią spalvų skalės juostą, kaip pažymėta.(I) raštuotų vienasluoksnių grafeno elektrodų modeliavimo geometrija ant SEBS substrato.(J) Maksimalios pagrindinės logaritminės deformacijos vienasluoksnyje grafeno ir SEBS substrato modeliavimo kontūrinis žemėlapis esant 20 % išorinei deformacijai.(K) Įtrūkimų ploto tankio (raudonas stulpelis), slinkties ploto tankio (geltonas stulpelis) ir paviršiaus šiurkštumo (mėlynas stulpelis) palyginimas skirtingoms grafeno struktūroms.
Kai MGG plėvelės yra ištemptos, yra svarbus papildomas mechanizmas, kad slinktys gali sujungti įtrūkusias grafeno sritis, išlaikydamos prasiskverbimo tinklą.Grafeno ritinėliai yra daug žadantys, nes jie gali būti dešimčių mikrometrų ilgio ir todėl gali užtaisyti įtrūkimus, kurie paprastai yra iki mikrometrų mastelio.Be to, kadangi ritinėliai susideda iš kelių grafeno sluoksnių, tikimasi, kad jų atsparumas bus mažas.Palyginimui, santykinai tankūs (mažesnio pralaidumo) CNT tinklai reikalingi, kad būtų užtikrintas panašus laidus tiltas, nes CNT yra mažesni (paprastai kelių mikrometrų ilgio) ir mažiau laidūs nei ritinėliai.Kita vertus, kaip parodyta pav.S12, nors grafenas įtrūksta tempimo metu, kad atitiktų įtampą, slinktys netrūkinėja, o tai rodo, kad pastarasis gali slysti ant apatinio grafeno.Priežastis, dėl kurios jie neskilinėja, greičiausiai yra dėl suvyniotos struktūros, sudarytos iš daugelio grafeno sluoksnių (~1–20 μm ilgio, ~0,1–1 μm pločio ir ~10–100 nm aukščio). didesnis efektyvus modulis nei vieno sluoksnio grafenas.Kaip pranešė Green ir Hersam (42), metaliniai CNT tinklai (vamzdžio skersmuo 1, 0 nm) gali pasiekti mažą lakštų varžą < 100 omų / kv, nepaisant didelės jungties varžos tarp CNT.Atsižvelgiant į tai, kad mūsų grafeno ritinėlių plotis yra nuo 0, 1 iki 1 μm, o G / G ritinėlių kontaktiniai plotai yra daug didesni nei CNT, grafeno ir grafeno ritinėlių kontaktinis pasipriešinimas ir kontaktinis plotas neturėtų būti ribojantys veiksniai siekiant išlaikyti aukštą laidumą.
Grafenas turi daug didesnį modulį nei SEBS substratas.Nors efektyvus grafeno elektrodo storis yra daug mažesnis nei substrato, grafeno standumas, padaugintas iš jo storio, yra panašus į substrato standumą (43, 44), todėl gaunamas vidutinis standžios salos efektas.Modeliavome 1 nm storio grafeno deformaciją ant SEBS substrato (daugiau informacijos rasite papildomose medžiagose).Remiantis modeliavimo rezultatais, kai SEBS substratui išoriškai taikoma 20 % deformacijų, vidutinė grafeno deformacija yra ~6,6 % (4J pav. ir S13D pav.), o tai atitinka eksperimentinius stebėjimus (žr. S13 pav.). .Naudodami optinę mikroskopiją palyginome padermę raštuotose grafeno ir substrato srityse ir nustatėme, kad substrato srities padermė yra bent du kartus didesnė už grafeno srities padermę.Tai rodo, kad įtempimas, taikomas grafeno elektrodų modeliams, gali būti labai ribotas, sudarydamas grafeno standžias salas ant SEBS (26, 43, 44).
Todėl MGG elektrodų gebėjimą išlaikyti aukštą laidumą esant dideliam įtempimui greičiausiai įgalina du pagrindiniai mechanizmai: (i) ritinėliai gali sujungti atskirtas sritis, kad išlaikytų laidų perkoliacijos kelią, ir (ii) daugiasluoksniai grafeno lakštai / elastomeras gali slysti. vienas virš kito, todėl sumažėja grafeno elektrodų įtampa.Jei ant elastomero yra keli perkelto grafeno sluoksniai, sluoksniai nėra stipriai vienas su kitu, o tai gali slysti dėl įtempimo (27).Slinktys taip pat padidino grafeno sluoksnių šiurkštumą, o tai gali padėti padidinti grafeno sluoksnių atskyrimą ir todėl leisti slinkti grafeno sluoksnius.
Dėl mažų sąnaudų ir didelio našumo entuziastingai ieškoma tik anglies dioksido pagamintų prietaisų.Mūsų atveju visos anglies tranzistoriai buvo pagaminti naudojant apatinius grafeno užtvarus, viršutinį grafeno šaltinio / nutekėjimo kontaktą, surūšiuotą CNT puslaidininkį ir SEBS kaip dielektriką (5A pav.).Kaip parodyta 5B pav., visiškai anglies įtaisas, kurio šaltinis / nutekėjimas ir vartai yra CNT (apatinis įrenginys), yra nepermatomesnis nei įrenginys su grafeno elektrodais (viršutinis įrenginys).Taip yra todėl, kad CNT tinklams reikalingas didesnis storis ir, atitinkamai, mažesnis optinis pralaidumas, kad būtų pasiektas lakštų atsparumas, panašus į grafeno atsparumą (S4 pav.).5 paveiksle (C ir D) parodytos tipinės perdavimo ir išėjimo kreivės prieš įtempimą tranzistoriaus, pagaminto naudojant dvisluoksnius MGG elektrodus.Neįtempto tranzistoriaus kanalo plotis ir ilgis buvo atitinkamai 800 ir 100 μm.Išmatuotas įjungimo ir išjungimo santykis yra didesnis nei 103, kai įjungimo ir išjungimo srovės yra atitinkamai 10–5 ir 10–8 A.Išvesties kreivė rodo idealų tiesinį ir prisotinimo režimą su aiškia vartų įtampos priklausomybe, o tai rodo idealų kontaktą tarp CNT ir grafeno elektrodų (45).Pastebėta, kad kontaktinė varža su grafeno elektrodais yra mažesnė nei su išgaravusia Au plėvele (žr. S14 pav.).Ištempiamo tranzistoriaus prisotinimo mobilumas yra apie 5, 6 cm2 / Vs, panašus į tų pačių polimerų rūšiuotų CNT tranzistorių ant standžių Si substratų, kurių dielektrinis sluoksnis yra 300 nm SiO2.Tolesnis mobilumo pagerinimas galimas naudojant optimizuotą vamzdžių tankį ir kitų tipų vamzdžius ( 46).
(A) Ištempiamo grafeno tranzistoriaus schema.SWNT, vienasieniai anglies nanovamzdeliai.(B) Tamprių tranzistorių, pagamintų iš grafeno elektrodų (viršuje) ir CNT elektrodų (apačioje), nuotrauka.Aiškiai pastebimas skaidrumo skirtumas.(C ir D) Grafeno tranzistoriaus perdavimo ir išėjimo kreivės SEBS prieš įtempimą.(E ir F) Perdavimo kreivės, įjungimo ir išjungimo srovė, įjungimo / išjungimo santykis ir grafeno tranzistoriaus mobilumas esant skirtingoms deformacijoms.
Kai permatomas, visos anglies įtaisas buvo ištemptas lygiagrečia įkrovos transportavimo krypčiai, buvo pastebėtas minimalus skilimas iki 120% deformacijos.Tempimo metu judrumas nuolat mažėjo nuo 5,6 cm2/Vs esant 0 % įtempimui iki 2,5 cm2/Vs esant 120 % įtempimui (5F pav.).Taip pat palyginome skirtingų kanalų ilgių tranzistorių našumą (žr. S1 lentelę).Pažymėtina, kad esant net 105% deformacijai, visi šie tranzistoriai vis dar pasižymėjo dideliu įjungimo / išjungimo santykiu (>103) ir mobilumu (>3 cm2/Vs).Be to, apibendrinome visus naujausius darbus, susijusius su anglies tranzistoriais (žr. S2 lentelę) (47–52).Optimizuodami prietaisų gamybą ant elastomerų ir naudodami MGG kaip kontaktus, mūsų anglies tranzistoriai pasižymi geru judumu ir histereze, taip pat yra labai tempiami.
Kaip visiškai skaidraus ir ištempto tranzistoriaus pritaikymą, mes jį naudojome šviesos diodo perjungimui valdyti (6A pav.).Kaip parodyta 6B pav., žalias šviesos diodas gali būti aiškiai matomas per ištiestą anglies įtaisą, esantį tiesiai virš.Tempiant iki ~100% (6 pav., C ir D), LED šviesos intensyvumas nesikeičia, o tai atitinka aukščiau aprašytą tranzistoriaus veikimą (žr. filmą S1).Tai pirmoji ataskaita apie ištempiamus valdymo blokus, pagamintus naudojant grafeno elektrodus, parodančius naują grafeno ištempiamos elektronikos galimybę.
(A) Tranzistoriaus grandinė, skirta valdyti šviesos diodą.GND, žemė.(B) Ištempiamo ir skaidraus anglies tranzistoriaus, kurio įtampa yra 0%, nuotrauka, sumontuota virš žalio šviesos diodo.(C) Visiškai anglies skaidrus ir tamprus tranzistorius, naudojamas šviesos diodui perjungti, montuojamas virš šviesos diodo, esant 0% (kairėje) ir ~ 100% įtempimui (dešinėje).Baltos rodyklės nukreiptos į geltonus įrenginio žymeklius, rodančius ištemptą atstumo pokytį.(D) Ištempto tranzistoriaus vaizdas iš šono, kai šviesos diodas įstumtas į elastomerą.
Apibendrinant, mes sukūrėme skaidrią laidžią grafeno struktūrą, kuri išlaiko aukštą laidumą esant dideliems įtempimams kaip tempiami elektrodai, kuriuos įgalina grafeno nanoslinktys tarp sukrautų grafeno sluoksnių.Šios dvisluoksnės ir trisluoksnės MGG elektrodų struktūros ant elastomero gali išlaikyti atitinkamai 21 ir 65 % jų 0 % deformacijos laidumo esant net 100 % deformacijai, palyginti su visišku laidumo praradimu esant 5 % deformacijai tipiškiems vienasluoksniams grafeno elektrodams. .Papildomi laidūs grafeno slinkčių keliai ir silpna sąveika tarp perkeliamų sluoksnių prisideda prie geresnio laidumo stabilumo esant įtempimui.Mes toliau taikėme šią grafeno struktūrą, kad pagamintume iš anglies ištempiamus tranzistorius.Iki šiol tai yra labiausiai ištempiamas grafeno tranzistorius, pasižymintis geriausiu skaidrumu, nenaudojant lenkimo.Nors šis tyrimas buvo atliktas siekiant įgalinti grafeną ištempiamai elektronikai, manome, kad šis metodas gali būti taikomas ir kitoms 2D medžiagoms, kad būtų galima ištempti 2D elektroniką.
Didelio ploto CVD grafenas buvo auginamas ant suspenduotų Cu folijų (99,999%; Alfa Aesar), esant pastoviam 0,5 mtorr slėgiui, naudojant 50-SCCM (standartinis kubinis centimetras per minutę) CH4 ir 20-SCCM H2 kaip pirmtakai 1000 ° C temperatūroje.Abi Cu folijos pusės buvo padengtos vienasluoksniu grafenu.Vienoje Cu folijos pusėje buvo padengtas plonas PMMA sluoksnis (2000 aps./min.; A4, Microchem), sudarant PMMA / G / Cu folijos / G struktūrą.vėliau visa plėvelė buvo mirkoma 0,1 M amonio persulfato [(NH4)2S2O8] tirpale maždaug 2 valandas, kad būtų išėsdinta Cu folija.Šio proceso metu neapsaugotas užpakalinis grafenas pirmiausia plyšo išilgai grūdelių ribų, o po to susivyniojo į ritinius dėl paviršiaus įtempimo.Slinktys buvo pritvirtintos prie PMMA palaikomos viršutinės grafeno plėvelės, sudarant PMMA / G / G ritinius.Vėliau plėvelės buvo kelis kartus plaunamos dejonizuotame vandenyje ir paklotos ant tikslinio pagrindo, pavyzdžiui, standaus SiO2/Si arba plastikinio pagrindo.Kai tik pritvirtinta plėvelė išdžiūvo ant pagrindo, mėginys buvo nuosekliai mirkomas acetone, 1:1 acetone/IPA (izopropilo alkoholiu) ir IPA po 30 s, kad būtų pašalintas PMMA.Plėvelės buvo kaitinamos 100 ° C temperatūroje 15 minučių arba laikomos vakuume per naktį, kad būtų visiškai pašalintas įstrigęs vanduo, kol ant jo buvo perkeltas kitas G / G slinkties sluoksnis.Šis žingsnis buvo skirtas išvengti grafeno plėvelės atsiskyrimo nuo substrato ir užtikrinti visišką MGG padengimą PMMA nešiklio sluoksnio išsiskyrimo metu.
MGG struktūros morfologija buvo stebima naudojant optinį mikroskopą (Leica) ir skenuojantį elektroninį mikroskopą (1 kV; FEI).Atominės jėgos mikroskopas (Nanoscope III, skaitmeninis instrumentas) buvo naudojamas bakstelėjimo režimu, kad būtų galima stebėti G ritinėlių detales.Plėvelės skaidrumas buvo patikrintas ultravioletiniu spinduliu matomu spektrometru (Agilent Cary 6000i).Atliekant bandymus, kai deformacija buvo statmena srovės tekėjimo kryptimi, fotolitografija ir O2 plazma buvo panaudota grafeno struktūrų modeliavimui į juosteles (~ 300 μm pločio ir ~ 2000 μm ilgio), o Au (50 nm) elektrodai buvo termiškai nusodinti naudojant šešėlių kaukės abiejuose ilgosios pusės galuose.Tada grafeno juostelės buvo kontaktuojamos su SEBS elastomeru (~ 2 cm pločio ir ~ 5 cm ilgio), o ilgoji juostelių ašis buvo lygiagreti trumpajai SEBS pusei, po to BOE (buferinio oksido ėsdinimas) (HF: H2O). 1:6) ėsdinimas ir eutektinis galio indis (EGaIn) kaip elektriniai kontaktai.Lygiagrečių deformacijų bandymams neraštuotos grafeno struktūros (~ 5 × 10 mm) buvo perkeltos ant SEBS substratų, o ilgos ašys buvo lygiagrečios ilgajai SEBS substrato pusei.Abiem atvejais visas G (be G slinkčių) / SEBS buvo ištemptas išilgai ilgosios elastomero pusės rankiniu aparatu ir in situ išmatavome jų atsparumo pokyčius veikiant įtempimui zondo stotyje su puslaidininkiniu analizatoriumi (Keithley 4200). -SCS).
Labai tamprūs ir skaidrūs visos anglies tranzistoriai ant elastingo pagrindo buvo pagaminti taikant šias procedūras, kad būtų išvengta polimero dielektriko ir substrato pažeidimo organiniais tirpikliais.MGG konstrukcijos buvo perkeltos į SEBS kaip vartų elektrodai.Norint gauti vienodą plonasluoksnį polimerinį dielektrinį sluoksnį (2 μm storio), SEBS tolueno (80 mg/ml) tirpalas buvo sukamas ant oktadeciltrichlorsilano (OTS) modifikuoto SiO2/Si substrato 1000 aps./min. greičiu 1 min.Ploną dielektrinę plėvelę galima lengvai perkelti iš hidrofobinio OTS paviršiaus ant SEBS substrato, padengto paruoštu grafenu.Kondensatorius gali būti pagamintas uždedant skystojo metalo (EGaIn; Sigma-Aldrich) viršutinį elektrodą, kad būtų galima nustatyti talpą kaip deformacijos funkciją, naudojant LCR (induktyvumo, talpos, varžos) matuoklį (Agilent).Kitą tranzistoriaus dalį sudarė polimerais surūšiuoti puslaidininkiai CNT, laikantis anksčiau aprašytų procedūrų (53).Raštuoti šaltinio / nutekėjimo elektrodai buvo pagaminti ant standžių SiO2 / Si substratų.Vėliau dvi dalys, dielektrikas / G / SEBS ir CNT / raštuotas G / SiO2 / Si, buvo laminuotos viena su kita ir mirkomos BOE, kad būtų pašalintas standus SiO2 / Si substratas.Taigi buvo pagaminti visiškai skaidrūs ir tamprūs tranzistoriai.Elektrinis bandymas esant įtempimui buvo atliktas naudojant rankinį tempimo nustatymą, kaip pirmiau minėtą metodą.
Papildomą šio straipsnio medžiagą rasite adresu http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
pav.S1.Vieno sluoksnio MGG optinės mikroskopijos vaizdai ant SiO2 / Si substratų skirtingais padidinimais.
pav.S4.Vieno, dviejų ir trijų sluoksnių paprasto grafeno (juodi kvadratai), MGG (raudoni apskritimai) ir CNT (mėlynas trikampis) varžų ir pralaidumo koeficientų palyginimas su 550 nm.
pav.S7.Normalizuotas mono- ir dvisluoksnių MGG (juodas) ir G (raudonas) atsparumo pokytis esant ~1000 ciklinių deformacijų apkrovai atitinkamai iki 40 ir 90% lygiagrečios deformacijos.
pav.S10.Trijų sluoksnių MGG SEM vaizdas ant SEBS elastomero po įtempimo, kuriame matyti ilgas slinkties kryžius per kelis įtrūkimus.
pav.S12.Trijų sluoksnių MGG AFM vaizdas ant labai plono SEBS elastomero esant 20 % deformacijai, rodantis, kad slinktis perėjo per plyšį.
lentelė S1.Dvisluoksnių MGG – vienasienių anglies nanovamzdelių tranzistorių mobilumas skirtinguose kanalų ilgiuose prieš ir po įtempimo.
Tai yra atviros prieigos straipsnis, platinamas pagal Creative Commons Attribution-Noncommercial licenciją, leidžiančią naudoti, platinti ir dauginti bet kokioje laikmenoje, jei toks naudojimas nesiekia komercinės naudos ir jei originalus darbas yra tinkamai. cituojamas.
PASTABA: Jūsų el. pašto adreso prašome tik tam, kad asmuo, kuriam rekomenduojate puslapį, žinotų, jog norėjote, kad jis jį matytų, ir kad tai nėra nepageidaujamas paštas.Mes nefiksuojame jokio el. pašto adreso.
Šis klausimas skirtas patikrinti, ar esate žmogus, ir užkirsti kelią automatiniam šlamšto pateikimui.
Nan Liu, Alexas Chortosas, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kimas, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Nan Liu, Alexas Chortosas, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kimas, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Amerikos mokslo pažangos asociacija.Visos teisės saugomos.AAAS yra HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef ir COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 partneris.
Paskelbimo laikas: 2021-01-28